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Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät - Jahrgang 2019

 

Titel Absorptions- und Emissionsspektroskopie an superkritischem, flüssigem und gasförmigem Xenon im Vakuum-Ultravioletten Spektralbereich
Autor Christian Wahl
Publikationsform Dissertation
Zusammenfassung Seit 120 Jahren ist die Existenz des schwersten stabilen Edelgases, Xenon, bekannt. In dieser Zeit haben eine Vielzahl an Arbeiten mittels Spektroskopie seine Eigenschaften untersucht. Heutzutage findet sich Xenon in zahlreichen Einsatzgebieten, reichend von dem Einsatz in effizienten Gasentladungslampen, über medizinische Anwendungen bis hin zu der Verwendung als Treibstoff für Ionenantriebe in Raumsonden. In seinem flüssigen Aggregatzustand findet es Anwendung in Szintillationsdetektoren, die zur Suche nach dem Ursprung dunklerer Materie verwendet werden. Ein weiteres Einsatzgebiet, für das Xenon geeignet sein könnte, ist die Verwendung als Thermalisierungsmedium zur Erzeugung von Bose-Einstein Kondensaten aus Licht.
Die erste Realisierung eines Bose-Einstein Kondensats aus Licht gelang im Rahmen der Doktorarbeit von Jan Klärs im Jahr 2010, die in der Forschungsgruppe von Martin Weitz erfolgte. Um dieses zu erzeugen wird durch wiederholte Absorptions- und Emissionszyklen eine Thermalisierung eines Photonengases innerhalb eines Mikroresonators durch Teilchen- und Energieaustausch der Photonen mit einem Thermalisierungsmedium erreicht. Durch die Resonatorgeometrie wird dabei den Lichtteilchen eine nicht verschwindende effektive Ruhemasse gegeben und es kann zu einem Gleichgewichts-Phasenübergang hin zu einem Zustand mit makroskopischen Besetzung der Grundmode des Resonators kommen -- einem Bose-Einstein Kondensat. Die Wellenlänge des Kondensats wird dabei nicht nur durch den Resonator vorgegeben, sondern muss auch im überlappenden Bereich der spektralen Profile der Absorption und der Emission des gewählten Thermalisierungsmediums liegen.
Für nicht-ionisiertes Xenon bei hohen Drücken liegen die Absorption des niederenergetischsten elektronischen Übergangs und die Emission durch Excimere beide im Spektralbereich zwischen den Wellenlängen 115 und 200nm, der als Vakuum-Ultraviolett bezeichnet wird. Excimere bezeichnen hierbei angeregte Dimere, diatomare Moleküle, wie sie Xenon während Stößen zwischen individuellen Atomen bildet. Der Wellenlängenbereich dieser Übergänge liegt in dem spektralen Bereich, in dem atmosphärischer Sauerstoff zu einer vollständigen Absorption des Lichtes auf kürzesten Längen führt. Zudem wird bei diesen kurzen Wellenlängen die für einen Laserbetrieb notwendige Populationsinversion, aufgrund der kubisch mit der Frequenz abnehmenden Lebensdauer angeregter Zustände, zunehmend schwieriger zu erreichen. Die Realisierung eines Photonen Bose-Einstein Kondensates basierend auf Xenon Excimeren würde eine neuartige kohärente, durchstimmbare Laser-artige Lichtquelle für diesen ansonsten schwer zugänglichen Spektralbereich bereitstellen.
Um die Eignung eines Mediums für diesen Einsatz zu überprüfen werden breitbandige Messungen der Absorption und Emission benötigt. Die in der Literatur verfügbaren Messungen zu Xenon können die Frage seiner Eignung nicht beantworten. Aus diesem Grund wurde im Rahmen der vorliegenden Arbeit ein Aufbau konstruiert, mittels dessen Messungen an gasförmigen, flüssigen sowie superkritischen Proben bei Wellenlängen zwischen 115 und 300nm durchgeführt werden können. Die Messungen finden dabei in einem Fein- bis Hochvakuum statt, wobei sich die Probe in einer, der Messung angepassten, Hochdruckzelle befindet. Für die Absorption wurden Hochdruckzellen verwendet, deren Länge im Bereich von Mikrometern liegen, während für die Emissionsmessung eine Zelle verwendet wird, die Messungen unter einem Winkel von 90° zum anregenden Licht erlaubt. Diese Zellen bieten einen Startpunkt für die Entwicklung von - mit Gas bei hohen Drücken oder Flüssigkeiten gefüllten - Mikroresonatoren.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Kennard-Stepanov Relation, die Absorption und Emission über einen Boltzmann-Faktor in Verbindung setzt, für gasförmiges und superkritisches Xenon erstmalig verifiziert. Diese ist, neben der benötigten Reabsorption für die eigene Emission, eine der zentralen Anforderungen an ein mögliches Thermalisierungsmedium für den geplanten Einsatz. Dazu wurden unter anderem erstmalig spektroskopische Untersuchungen im superkritischen Bereich des Phasendiagramms an Xenon innerhalb des Vakuum-Ultravioletten Spektralbereichs durchgeführt. Diese zeigen einen kontinuierlichen Übergang zwischen Eigenschaften des Gases und der Flüssigkeit in Abhängigkeit des gewählten Drucks. Zusätzlich konnten bei Drücken oberhalb des kritischen Drucks in der Emission bei Zimmertemperatur Effekte beobachtet werden, die auf die Bildung von Exzitonen zurückgeführt werden, wie sie in flüssigem Xenon nahe des Gefrierpunktes bei -111°C sowie festem Xenon bekannt sind.
In Messungen an flüssigem Xenon konnte gezeigt werden, dass sich das System in der Absorption auf dem weit langwelligen Flügel der Resonanz sehr ähnlich wie ein Xenon-Gas hoher Dichte verhält. Diese experimentellen Ergebnisse widersprechen den einzigen bekannten, sehr frühen, Literaturwerten. Sie stehen allerdings in guter qualitativer Übereinstimmung mit dem Resultat von ebenfalls im Rahmen der Arbeit durchgeführten numerischen Rechnungen.
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© Universitäts- und Landesbibliothek Bonn | Veröffentlicht: 05.02.2019